Chris Evans
Steve Rogers / Captain America
Scarlett Johansson
Natasha Romanoff / Black Widow
Sebastian Stan
James 'Bucky' Barnes / Winter Soldier
Danny Pudi
S.H.I.E.L.D. Technician #1
Gary Sinise
Smithsonian Narrator (voix)
Christopher George Sarris
Skinny Steve
Bernie Zilinskas
S.H.I.E.L.D. Technician #2
Derek Hughes
Human Resources Executive
Dante Rosalina
Little Boy in the Smithsonian
Thomas Kretschmann
Baron Wolfgang von Strucker (non-crédité)
Elizabeth Olsen
Wanda Maximoff / Scarlet Witch (non-crédité)
Nestor Serrano
Committee General (non-crédité)
Aaron Taylor-Johnson
Pietro Maximoff / Quicksilver (non-crédité)
Joel Thingvall
Museum Visitor (non-crédité)